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Gargamel ist einer der Hauptcharaktere im Comic, im TV und in den Verfilmungen. Den ersten Auftritt hatte Gargamel im Comic "Der Schlumpfdieb" aus dem Band "Blauschlümpfe Und Schwarzschlümpfe". Gemeinsam mit seiner Katze Azrael und seinem späteren Gehilfen Rotznase verfolgt er den Plan, alle Schlümpfe einzufangen und/oder auszurotten. Gargamel ist verantwortlich für die Erschaffung von Schlumpfine, die erst später von Papa Schlumpf in einen richtigen Schlumpf verwandelt wurde. Außerdem ist er nicht gerade nett, sondern boshaftig.